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北理工【综述】锂硫软包电池研究进展
近日，北京理工大学前沿交叉科学研究院黄佳琦课题组在国际材料领域顶级期刊《Advanced Materials》（影响因子30.849）发表题为《Towards Practical High-Energy-Density Lithium–Sulfur Pouch Cells: A Review》的综述文章，文章系统综述了高比能锂硫软包电池的研究进展与前沿问题。本文的通讯作者为北京理工大学前沿交叉科学研究院李博权助理教授和黄佳琦教授，第一作者为北京理工大学材料学院/前沿交叉科学研究院博士研究生陈子贤。
锂硫（Li‒S）电池具有高达2600 Wh kg−1的理论能量密度，是一类重要的高比能二次电池并受到广泛的关注。然而要发挥锂硫电池的本征高能量密度优势，则需要关注锂硫电池在实用化高比能软包电池尺度的问题与挑战。
图1. 锂硫软包电池和纽扣电池的比较。
文章首先通过对比锂硫软包电池和纽扣电池的构型，关键设计参数，和性能差异（图1），突出了锂硫软包电池和纽扣电池之间的差异，强调了软包电池构型对实现高比能锂硫电池的重要意义。
图2. 前沿锂硫软包电池性能汇总。
本文进一步对锂硫软包电池研究领域进行文献学分析，并汇总了文献报导的锂硫软包电池的首圈能量密度、循环寿命、以及倍率性能（图2）。电池性能的横向比对分析表明现有的锂硫软包电池的性能存在明显“偏科”现象，如何实现兼具高比能，长循环，大倍率的锂硫软包电池是未来的关键挑战。
图3. 锂硫软包电池发展时间线。
本文对锂硫软包电池的发展脉络进行了梳理，并从失效分析，正极构筑，电解液设计，和负极保护四个方面对锂硫软包电池的研究进展进行了概述。文章指出，要实现实用化锂硫软包电池，需要加强对高比能锂硫软包电池失效机制的理解，并综合考虑多种提升策略，实现性能提升效果的最大化。最后文章从强调了软包尺度评估提升策略的重要性，并在工作和失效机制基础理解，实际工况下锂硫软包电池行为，和高比能锂硫软包电池的工程制备三方面存在的挑战和机遇进行了展望。
来源：北京理工大学
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东京大学全球首次在原子水平上明确新一代高容量锂电池的充电劣化机理
东京大学研究生院工学系研究科附属综合研究机构的几原雄一教授、柴田直哉教授、石川亮特任副教授及仲山启特任研究员组成的研究团队，利用最尖端的具备原子分辨率的扫描透射电子显微镜（STEM），首次在原子水平上查清了高容量锂离子电池的正极材料Li2MnO3在充电过程中的劣化机理。
以Li2MnO3为代表的“富锂类材料”作为新一代高容量正极材料备受期待，但存在反复充放电会导致容量和电位下降的严重课题。此次利用STEM在原子水平直接进行观察，观察到了材料中的氧分解和释放的过程，并首次确认，无序的原子排列、即位错的形成是劣化的主要原因。
随着此次明确劣化过程，通过将部分Mn置换成与氧的结合性较高的Co或Ni等过渡金属，有望抑制氧的释放及局部结构的紊乱，从而实现长寿命、高容量的锂离子电池。
<研究背景与经过>
锂离子电池是个人电脑和手机等电子产品中不可或缺的必需品，由于其产生的巨大影响，开发锂离子电池基本结构的吉野博士等人获得了2019年的诺贝尔化学奖。锂离子电池通过锂离子在正极的解吸和插入进行充放电，近年来，由于移动产品等的社会需求非常大，必须进一步提高电池的容量和寿命，很多国家都在开发新的正极材料。
关于新的正极材料，以Li2MnO3为代表的富锂类材料的锂离子含量约为目前广泛普及的材料（LiCoO2等）的1.6倍（单位重量比），是一种高容量正极材料，是最受关注的候选材料之一。另外，与常规的LiCoO2积层材料（二维）不同，富锂类材料的锂离子可进行三维解吸和插入，因此作为高度安全的新一代全固体电池材料也备受期待。
不过，这种材料存在反复充放电会导致性能迅速劣化的严重课题，尚未投入实际使用。而且其劣化机制还不明确，也不清楚与材料劣化有关的因素，因此一直没找到材料开发的突破口。
<研究内容>
此次，几原教授的研究团队制作了利用化学溶液解吸法使锂离子逐渐从富锂类材料Li2MnO3的单晶表面解吸（充电）的样本。这些样本中存在由锂解吸区域和未解吸区域构成的纳米界面（图1）。
研究团队用聚焦离子束（镓离子）从各个样本中精确切割出纳米界面，制作了STEM观察用样本，并在原子水平对界面进行了原子和电子结构解析。解析确认，在锂离子解吸的区域，（1）正极中的氧会分解并释放出来、（2）随着氧的释放，仅充电的区域出现晶格膨胀、（3）金属元素Mn与锂离子在原子水平上混合。由此发现，通过充电形成的特殊原子结构与循环特性急剧劣化有关。
此外还观察到，在锂离子解吸和未解吸的纳米界面，形成了部分Mn有序排列的新结构（图2）。观察发现，该界面区域为补偿随着氧的释放而出现的晶格膨胀，形成了原子水平的缺陷——位错（图3）。Li2MnO3的充电过程伴随着形成的纳米界面的移动，因而首次确认，这是一个氧释放及位错移动协调进行的特殊过程。
<研究意义>
一般来说，锂离子电池的充放电通过正极材料中含有的过渡金属的氧化和还原进行。但此次研究发现，Li2MnO3与常规的电池材料大不相同，是通过氧的释放和金属元素Mn的还原进行充电。另外还发现，此时Mn金属原子会重新排列，并出现补偿局部晶格膨胀的位错及晶格应变。这些结果表明，原子排列等局部结构变化对于从本质上理解富锂类材料的充放电过程至关重要，而不是单纯的电子转移。因此，通过将部分Mn（负责随着充放电发生的氧化还原反应）置换成与氧的结合性较高的Co和Ni等过渡金属，有望将氧的释放及随之产生的局部结构变化降到最低，从而开发高性能的正极材料。
【论文信息】
题目:Dislocation and oxygen-release driven delithiation in Li2MnO3
期刊:Nature Communications
URL: 网页链接
教育
2022-11-26【Chem】刊发北理工博士研究生在锂硫电池领域的学术研究经历
近日，国际化学领域顶级期刊《Chem》（影响因子19.7）邀请了北京理工大学前沿交叉科学研究院在读博士研究生赵梦分享其在锂硫（Li–S）电池领域的学术研究经历，相关报道以“The pursuit for practical lithium-sulfur batteries”为题在线发表在《Chem》的Potential Energy专栏。Potential Energy每个月在全球范围内邀请优秀的高年级博士生或博士后分享其研究工作，为其提供一个可以讨论他们的研究成果的平台。该文章第一作者为北京理工大学前沿交叉科学研究院博士研究生赵梦，导师为北京理工大学黄佳琦教授。
由于具有较高的理论能量密度，自20世纪60年代首次提出以来，锂硫电池被认为是一种非常有潜力的高比能二次储能体系。然而，硫在电化学循环过程中经历了复杂的多相多电子过程，并且伴随着迟滞的反应动力学，这些现象导致电池容量的不可逆损失和循环寿命的快速衰减。在这篇文章中，博士生赵梦概述了她在硫正极动力学调控方面的研究思路和经历，并简要介绍了她所在的课题组——黄佳琦教授团队在该研究方向的相关成果。
她最初的研究集中在硫正极非均相电催化设计上，希望通过降低电化学反应的活化能垒来加速硫的氧化还原动力学过程。但在随后的研究中她意识到非均相催化剂的性能始终受限于有限的活性位点，并且在深度放电或循环后活性位点会因绝缘产物的覆盖而失活。因此她尝试在电池中引入外源性氧化还原介体作为均相促进剂，通过构建额外的具有快速动力学的电子通路来促进硫的氧化还原过程。上述过程尽管整体提升了电极动力学，但并未改变多硫化物自身的性质。多硫化物自身不足的氧化还原介导能力始终是制约硫正极性能的关键。因此，该生及其团队之后在电池中引入氧化还原辅介体，通过化学反应调控内源性多硫化物氧化还原介体，以赋予其更高的氧化还原介导能力。
在文章最后，该生分享了她在黄佳琦教授团队的成长经历和心得体会，展望了锂硫电池领域面临的挑战和机遇，表达了其愿深耕锂硫电池理论研究、推进锂硫电池实际应用的决心和抱负。
课题组简介：
赵梦，北京理工大学材料学院/前沿交叉科学研究院2019级在读博士研究生，导师为黄佳琦教授。目前的研究主要集中在锂硫电池正极材料动力学调控。在Angew Chem Int Ed, Chem, ACS Cent Sci, J Energy Chem, Small Methods期刊上发表论文7篇，其中1篇为ESI高被引论文。曾获北京理工大学2020-2021学年国家奖学金。
黄佳琦，北京理工大学前沿交叉科学研究院教授，博士生导师，九三学社社员。主要开展高比能电池能源化学研究。在Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Sci. Bull.等期刊发表研究工作100余篇，h因子为77，其中50余篇为ESI高被引论文。入选首届中国科协青年人才托举计划，获评中国化工学会侯德榜化工科技青年奖，中国颗粒学会青年颗粒学奖，国家万人计划青年拔尖人才，2018-2020年科睿唯安高被引科学家等。
来源：北理工
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